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Resolving Segmental Polymer Dynamics in nanocomposites by Incoherent Neutron Spin−Echo Spectroscopy

The structure and dynamic properties of nanocomposites made of hard inorganic filler nanoparticles (NPs) dispersed in a polymeric matrix determine many macroscopic properties (mechanical, optical, electrical…) decisive for applications, like e.g. car tire optimization. In the past, we have contributed to the analysis of the microscopic structure of these disordered systems using small-angle X-ray or neutron scattering combined with appropriate modeling approaches. Here, the segmental dynamics of styrene-butadiene nanocomposites made with silica nanoparticles (ca. 20 vol. %) of industrial relevance has been studied by broadband dielectric (BDS) and neutron spin-echo spectroscopy (NSE). It is shown first by BDS that overlapping contributions only allow concluding on a range of distributions of relaxation times in nanocomposites formed with highly polydisperse NPs. We thus investigate the dynamics by NSE and demonstrate – for the first time – that incoherent NSE based on fully hydrogenated compounds can be used to resolve small modifications of the segmental dynamics of polymer nanocomposites. By carefully choosing the q-vector of the measurement, experiments with fully hydrogenated polymer give access to the self-dynamics of the polymer in the presence of silica on the scale of approximately 1 nm. Our high-resolution measurements show that the segmental motion is slightly but systematically slowed down by the presence of the industrial filler NPs. This slowing down is possibly caused by the confinement of the polymer within dense zones and thus in contact with the NP interface. It is probably correlated with different rheological properties of the polymer close to the NPs, which is turn may affect macroscopic behavior.

Loop currents in two-leg ladder cuprates

Cet article porte sur la généralisation de l'observation d'un ordre magnétique, correspondant à la circulation de courants microscopiques à l’échelle atomique qui représente potentiellement un nouvel état de la matière condensée. Un sujet sur lequel nous travaillons depuis plusieurs années. Nous avons étudié les composés oxydes de cuivre à échelles de spins, Sr14-xCaxCu24O41, qui présentent un magnétisme unidimensionnel. Par des mesures de neutrons polarisés au LLB et à l'ILL, nous avons observé des corrélations magnétiques à basse température à des positions dans l'espace réciproque qui ne peuvent pas être expliquées par le spin du cuivre mais s'interprètent naturellement par une phase de boucle de courants à l'intérieur des échelles Cu-O. Cette phase est similaire à l'ordre magnétique spontané, observé dans les cuprates supraconductrices et dans les iridates. Notre résultat généralise cette phase, qui peut être décrite par des anapoles ou des multipoles de Dirac, précisant les conditions d'existence à l'intérieur de la maille atomique. Egalement, ce type de phase apparaît dans des modèles théoriques développés à l'IPHT par le groupe de C. Pépin sur les supraconducteurs à haute température critique.

Comprendre les propriétés microscopiques des aimants permanents

La quête de nouveaux matériaux pour l’énergie ou l’optimisation de matériaux existants est un challenge actuel. Parmi les aimants permanents, les composés de la famille de Nd2Fe14B sont les matériaux les plus puissants du fait de leur forte aimantation à saturation et de leur grande coercivité liée à une forte anisotropie magnéto-cristalline. Pour les applications dans les moteurs, la température de Curie (585K dans Nd2Fe14B) se révèle proche de la température de fonctionnement, typiquement 450K. La diffusion des neutrons permet d’aborder cette problématique ici à travers deux aspects.

Transitions de phases dans des super-espaces cristallographiques

Depuis 1992, l'Union Internationale de Cristallographie a généralisé le concept de "cristal", qui est désormais "un matériau qui présente une image de diffraction essentiellement constituée de pics fins". Cette nouvelle définition inclut donc les cristaux apériodiques dont la périodicité, absente dans l'espace physique, est retrouvée dans des espaces de dimension supérieure à celle de cet espace physique.

Nous présentons ici une séquence de transition de phase à l'intérieur de ces super-espaces, allant de la phase de dimension 4 du cristal à l'ambiante vers des phases de dimension 5 en abaissant la température. L'étude par des techniques de très haute résolution spatiale, neutrons froids et X-inélastique, révèle une longueur d'onde extrêmement grande, de l'ordre du μm, de la modulation incommensurable supplémentaire décrite selon la cinquième dimension du super-espace.

Des boucles de courant comme possible modèle des cuprates supraconducteurs

La collaboration entre des chercheurs du Laboratoire Léon Brillouin et de l'Institut Laue Langevin a permis de mettre en évidence et de caractériser, par diffraction de neutrons polarisés, de très faibles moments magnétiques dans les cuprates supraconducteurs. Ces moments pourraient être induits par des boucles de courant, qui seraient présentes dans les plans CuO2 des cuprates. L'observation de dépendances en température distinctes pour chaque composante de ces moments magnétiques apporte une contrainte supplémentaire dans la modélisation de ces matériaux, et fournit un nouvel indice pour la compréhension de la supraconductivité à haute température. Pour en savoir plus, suivez les liens vers les sites LLB et ILL.

Mesure de l’intrication entre prototypes de qubits

Les aimants moléculaires sont des composés inorganiques constitués d’un coeur métallique entouré d’une molécule organique liant l’ensemble en un nano-aimant isolé et sans dimension. L’anneau Cr7Ni est un des prototypes de qubits moléculaires les plus étudiés. Son spin ½ de l’état fondamental fait de lui un excellent candidat pour encoder un qubit dans l’espoir d’en faire la brique de base pour les portes quantiques des ordinateurs de demain. Pour réaliser ces processeurs du futur, il est nécessaire d’assembler et de coupler le plus possible de portes quantiques soit dans un état intriqué, soit dans une superposition d’états selon le type de calcul auquel on destine ces processeurs. Coupler deux anneaux de Cr7Ni avec une molécule de pyrazine a permis de réaliser un premier pas dans un tel assemblage en obtenant un dimère dont l’état fondamental est intriqué. La détection et la mesure de cette intrication sont des paramètres très importants pour les applications futures mais elles n’étaient jusqu’ici réalisées qu’indirectement.

Une collaboration entre les universités de Parme, de Manchester, du centre de neutrons ISIS et de l’ILL (thèse ILL de Simon Ansbro) a obtenu une estimation plus directe de l’intrication à partir de la mesure des cartes en transfert de moment sur monocristal des transitions induites par les neutrons entre un état factorisé (non-intriqué) préparé à l’aide d’un champ magnétique et les états fondamentaux intriqués de ce dimère. Les détails expérimentaux et l’analyse théorique se trouvent dans la publication cité ici.

La chiralité dans tous ses états

Les propriétés de chiralité magnétique ont récemment suscité un grand intérêt comme de nouveaux moyens potentiels de transporter ou coder l'information dans le domaine de la spintronique par exemple. Les langasites, étudiés dans le passé pour leurs propriétés piézoélectriques, peuvent accommoder des réseaux d'atomes magnétiques à base de triangles. La frustration magnétique, peut alors conduire à des arrangements magnétiques complexes. Une équipe de l'institut Néel et en collaboration avec le SPSMS/CEA et l'Institut Laue Langevin à Grenoble, le Laboratoire Léon Brillouin à Saclay, et le synchrotron SOLEIL, a étudié un membre de cette famille, Ba3NbFe3Si2O14, par diffraction des neutrons polarisés. Ce composé est remarquable à bien des points de vue et, en particulier, pour ses propriétés uniques de chiralité : ce matériau réuni trois chiralités, une structurale et deux magnétiques, qui sont intimement reliées les unes aux autres. Cet état magnétique chiral génère des ondes de spins qui ne se matérialisent que selon une seule chiralité et constituent une signature univoque de l'état statique de chiralité sous-jacent. (en savoir plus)

Publication: "THz Magneto-electric atomic rotations in the chiral compound Ba3NbFe3Si2O14"  L. Chaix, S. de Brion, F. Lévy-Bertrand, V. Simonet, R. Ballou, B. Canals, P. Lejay , J. B. Brubach, G. Creff, F. Willaert, P. Roy, A. Cano, Phys. Rev. Lett. 110, 157208 (2013)

Les savons magnétiques

L'utilisation de détergents sensibles à un champ magnétique permettra peut-être de faciliter le traitement des eaux usées et les opérations de nettoyage des marées noires... La caractérisation structurale de ces solutions de savons a été effectuée à l'Institut Laue-Langevin (ILL), à Grenoble, par la technique de diffusion de neutrons aux petits angles.

Publication : "Magnetic Control over Liquid Surface Properties with Responsive Surfactants" Brown, P., Bushmelev, A., Butts, C. P., Cheng, J., Eastoe, J., Grillo, I., Heenan, R. K. and Schmidt, A. M. (2012), Angewandte Chemie

http://www.pourlascience.fr/ewb_pages/a/actualite-des-savons-magnetiques-28995.php

De l'eau dans les fullerenes

Une équipe constituée de chercheurs de divers horizons (Université de Notingham, ILL...) a utilisé la diffusion inélastique des neutrons par temps de vol afin d'étudier les niveaux quantiques de molécules d'eau encapsulées dans des fullerènes C60. Le fort confinement géométrique permet de discerner les états quantiques de rotation (para-H2O et ortho H2O) des états quantiques de translation. Cette étude fait suite à des études similaires effectuées sur différentes molécules (H2) confinées dans des fullérènes (C60 et C70).

Publication: "Quantum rotation of ortho- and para- water encapsulated in a fullerene cage", C. Beduz, M. Carravetta, J. Y.-C. Chen, M. Concistrè, M. Denning, M. Frunzi, A. J. Horsewill, O. G. Johannessen, R. Lawler, X. Lei, M. H. Levitt, Y. Li, S. Mamone, Y. Murata, U. Nagel, T. Nishida, J. Ollivier, S. Rols, T. Rõõm, R. Sarkar, N. J. Turro and Y. Yang, PNAS 109, 12894  (2012)

Conférences à venir

Une liste des congrès, workshops et conférences à venir est disponible sur le site web du LLB et de l'ILL.